通過設(shè)計制作穩(wěn)定的光催化系統(tǒng)直接捕獲并原位轉(zhuǎn)化煙道氣中的稀釋CO2,這是目前碳中和領(lǐng)域中一種有前景但極具挑戰(zhàn)性的碳中和技術(shù)。
研究者開發(fā)了一種新型主客體光催化劑,將富集CO2的離子液體與光活性金屬有機框架PCN-250-Fe2M (M = Fe, Co, Ni, Zn, Mn)結(jié)合,用于氣固相人工光合作用下的低濃度CO2還原反應(yīng)。
實驗結(jié)果表明,39.3 wt% [Emim]BF4@PCN-250-Fe2Co催化劑在純CO2條件下CO2還原為CO的速率達到313.34 μmol g?1 h?1,而在低濃度CO2 (15%)條件下速率為153.42 μmol g?1 h?1,選擇性接近100%。放大實驗中,使用1.0克催化劑并在自然光照下,純CO2和低濃度CO2 (15%)的濃度分別顯著下降至85%以下和10%以下,表明其具有工業(yè)應(yīng)用的潛力。進一步的實驗和理論計算顯示,離子液體不僅有助于CO2富集,還與PCN-250-Fe2Co中的Co2+位點協(xié)同作用,顯著降低了CO2轉(zhuǎn)化為CO過程中關(guān)鍵步驟的吉布斯自由能壘。
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